Aparición y seguimiento de cargas masivas de microplásticos, incluidas partículas de desgaste de neumáticos, en el aire del Atlántico norte

Nature Communications volumen 14, número de artículo: 3707 (2023) Citar este artículo

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Pocos estudios informan sobre la presencia de microplásticos (MP), incluidas las partículas de desgaste de neumáticos (TWP), en la atmósfera marina, y hay pocos datos disponibles sobre su tamaño o fuentes. Aquí presentamos dispositivos activos de muestreo de aire (muestreadores de bajo y alto volumen) para la evaluación de la composición y cargas de masa de MP en la atmósfera marina. Se tomaron muestras de aire durante un crucero de investigación a lo largo de la costa noruega hasta Bear Island. Las muestras se analizaron con pirólisis, cromatografía de gases y espectrometría de masas, generando un conjunto de datos basado en masa para MP en la atmósfera marina. Aquí mostramos la ubicuidad del MP, incluso en áreas remotas del Ártico con concentraciones de hasta 37,5 ng m-3. Los grupos de tereftalato de polietileno (máx. 1,5 ng m-3) estaban universalmente presentes. También se detectaron TWP (máx. 35 ng m-3) y grupos de poliestireno, polipropileno y poliuretano (máx. 1,1 ng m-3). Los modelos de dispersión y transporte atmosférico sugirieron la introducción de MP en la atmósfera marina tanto a partir de emisiones marinas como terrestres, transformando el océano de un sumidero a una fuente de MP.

Los microplásticos (MP) en el aire han despertado un interés creciente últimamente. Están surgiendo estudios que documentan estas pequeñas partículas de plástico con un tamaño de entre 1 µm y 5 mm en la atmósfera1,2,3,4,5. Aún así, el transporte atmosférico de MP y sus flujos océano-atmósfera son ampliamente desconocidos6. Las simulaciones de rutas atmosféricas sugieren que se están transportando cantidades notables de micro y nanoplásticos terrestres a través de la atmósfera al medio marino6,7,8. Un estudio centrado en el transporte atmosférico de partículas de desgaste de neumáticos (TWP) calculó que las TWP en el rango de tamaño de PM2,5 (diámetro aerodinámico ≤2,5 µm) se dispersaban más ampliamente en la atmósfera que las partículas más grandes (PM10; diámetro aerodinámico <10 µm). Mientras que los TWP más grandes (incluidas las PM10) se depositaron bastante cerca de las regiones de emisión de puntos críticos, las partículas en el rango de tamaño PM2,5 incluso alcanzaron las regiones polares y, por lo tanto, son un rango de tamaño muy relevante al analizar la contaminación atmosférica marina por MP8. Un estudio reciente de la ref. 9 sugirió que el MP no sólo permanece en el océano sino que también podría ser reemitido a la atmósfera marina a través del rocío marino y el estallido de burbujas. Dos estudios más afirmaron que se creía que las reemisiones oceánicas de MP eran la fuente más importante de MP atmosférico, mostrando emisiones globales anuales >0,8 millones de toneladas métricas7,10.

Todo tipo de partículas, fibras y fragmentos de origen sintético, escamas de pintura a base de polímeros desgastados y TWP, ya están incluidos en la definición de MP11. Los polímeros más utilizados son los polímeros termoplásticos polietileno (PE), polipropileno (PP), poliestireno (PS), poli(tereftalato de etileno) (PET), poli(cloruro de vinilo) (PVC), policarbonato (PC), poli(metacrilato de metilo). ) (PMMA) y poliamida (PA6). Estos polímeros básicos son también los que mayoritariamente se detectan en la atmósfera y el medio ambiente en general. Junto con los poliuretanos (PUR), que también tienen una gran demanda y se encuentran con frecuencia en el medio ambiente4,12,13,14,15,16,17,18, estos polímeros representan ~80% de la demanda de plástico en Europa19. Los TWP se liberan de la banda de rodadura de los neumáticos, que se fabrica a partir de caucho elastomérico natural y sintético20,21.

En general, los estudios que analizan el MP en la atmósfera son escasos, especialmente cuando se trata de la atmósfera marina y las vías de transporte atmosférico hacia el medio marino. Una revisión exhaustiva6 resumió seis publicaciones, que se muestran en la información complementaria SI; (Tabla S1) junto con el último estudio de la ref. 22. Los datos presentados se limitaron a concentraciones basadas en el número de partículas analizadas con espectroscopia infrarroja por transformada de Fourier (FTIR) o espectroscopia µ-Raman. En el rango de tamaño <200 µm, los recuentos de MP variaron hasta 85 partículas m-3 (refs. 23,24,25,26), y se identificaron algunas partículas tan pequeñas como de 5 a 10 µm25.

Los estudios de MP atmosférico a menudo se basan en la recolección pasiva de muestras. El muestreo pasivo se beneficia de una fácil utilización, bajos costos de adquisición y la ausencia de necesidad de energía en el sitio de muestreo27,28. Cuando se toman muestras en el medio marino, normalmente en un buque de investigación, el tiempo de muestreo es limitado. Por tanto, el muestreo pasivo no es una opción realista. El muestreo activo de aire mediante una bomba de vacío proporciona un método de muestreo eficaz y replicable para el análisis de contaminantes atmosféricos suspendidos con volúmenes y períodos de muestreo bien definidos27,28.

El análisis de MP se realizó según las refs. 21,29 utilizando pirólisis-cromatografía de gases-espectrometría de masas (Py-GC-MS), que permitió la identificación simultánea de trazas y la cuantificación de MP, incluido TWP. Como ya se presentó en detalle en estudios anteriores4,17,30,31, los polímeros se cuantificaron como grupos (indicados por el prefijo C-), en referencia a polímeros base definidos con bloques de construcción característicos generados térmicamente4,17,31,32. El método aplicado incluyó los grupos de polímeros plásticos comunes, C-PE, C-PP, C-PS, C-PET, C-PVC, C-PMMA, C-PA6, C-MDI-PUR, C-PC y CTT. (banda de rodadura de neumáticos de automóviles), así como TTT (banda de rodadura de neumáticos de camiones).

En este estudio, presentamos datos cuantitativos para cargas masivas de MP, incluido TWP, en el aire del Atlántico norte a lo largo de un gradiente sur/norte que incluía el Ártico. Se aplicaron, compararon y evaluaron dos técnicas diferentes de muestreo activo. El objetivo era obtener información sobre la composición y distribución de MP y, especialmente, sobre las fuentes de contaminación atmosférica (marina) de MP. Se destacaron los desafíos relacionados con la determinación de MP en la atmósfera marina.

Para minimizar la contaminación secundaria del barco de antemano, los dispositivos de muestreo se colocaron en sitios elevados en la proa del barco y el muestreo se limitó estrictamente a las fases de vaporización únicamente. Sin embargo, se tomaron espacios en blanco operativos para el muestreo de aire durante todo el período de muestreo para monitorear la contaminación secundaria liberada por el entorno del barco o los dos dispositivos de muestreo diferentes. Los muestreadores de bajo volumen (LV, 54–417 m3 de aire por muestra) se premontaron previamente debajo de una mesa limpia de laboratorio. Por el contrario, los muestreadores de alto volumen (HV, 288 a 2184 m3 de aire por muestra) se abrían periódicamente a bordo para intercambiar los anillos de aluminio utilizados como objetivos de muestreo. Esto resultó en diferentes composiciones y cargas de masa para los respectivos espacios en blanco operativos (Fig. 1). A continuación, se analizan los grupos de polímeros encontrados en los respectivos espacios en blanco operativos y se evalúa su contaminación secundaria con sus efectos potenciales en una cuantificación adicional.

Concentración de MP en los tres blancos operativos B1 (entre T1 y T2), B2 (entre T5 y T6) y B3 (después de T7) en ng de muestra-1 para el muestreador de bajo volumen (LVS), en los rangos de tamaño 5-10 µm y >10 µm, y el muestreador de alto volumen (HVS).

El ion indicador de C-PMMA apareció casi ubicuo en los siete transectos (T1-T7) en ambos muestreadores (LV y HV) y en todas las fracciones de tamaño investigadas (>10 µm para muestras LV y HV; 5 −10 µm para muestras LV). . Los revestimientos marinos son, entre otros, una posible fuente de C-PMMA31. En el R/V Heincke, pulir y pintar el barco era una rutina diaria para la tripulación. Esto podría reflejarse en los espacios en blanco operativos, particularmente en los contenidos elevados de C-PMMA de los muestreadores HV, donde el contacto directo con el entorno del barco era inevitable (Fig. 1). Las concentraciones de C-PMMA en el aire eran sin duda de origen antropogénico. Sin embargo, fue imposible diferenciar la alta carga de C-PMMA entre el aire del Atlántico norte (y los barcos en general) y el barco, como plataforma de muestreo. En consecuencia, decidimos excluir al C-PMMA de futuras discusiones.

La fracción de tamaño >10 µm de ambos muestreadores (LV y HV) contenía C-PC en todas las muestras y blancos operativos (Fig. 1) en concentraciones comparables de ~30 ng de muestra-1 o blanco operativo-1. Nuevamente, el origen de este grupo de polímeros en la fracción de tamaño >10 µm no podría asignarse exclusivamente al aire del Atlántico norte, sino que es más probable que se deba a trabajos relacionados con recubrimientos epóxicos31 y a los propios muestreadores. Esto llevó a la exclusión de C-PC en la fracción de tamaño >10 µm.

Ambas fracciones de tamaño de muestra del VI (5–10 µm y >10 µm) mostraron un valor de C-PP casi constante para las muestras y los blancos operativos (~200 ng de muestra-1). Aquí, se asumió un contenido de C-PP relacionado con el muestreador y condujo a la exclusión de C-PP de los resultados del muestreador de VI.

Ocasionalmente se detectó C-PS en ambos muestreadores, así como C-PP y C-PET para el muestreador HV, pero no mostró ningún patrón operativo relacionado con el blanco y, por lo tanto, no sugirió una contaminación secundaria general durante el muestreo o la preparación de la muestra. . Por lo tanto, estos grupos de polímeros no fueron excluidos de la discusión. Como los blancos operativos indicaron una posible contaminación relacionada con la preparación del muestreador pero no con todo el proceso de muestreo, no se realizó una resta del blanco de los datos respectivos. En cambio, estos grupos de polímeros están marcados (∆) en las figuras respectivas y ∆ en el texto para indicar que la concentración podría verse parcialmente afectada por la contaminación secundaria. Además, las Figs. S1 y S2 en la información complementaria muestran las cargas de masa absoluta (ng muestra −1) de cada grupo de polímeros junto a los espacios en blanco operativos para ambos muestreadores.

Después de la exclusión de grupos de polímeros seleccionados, las MP todavía estaban presentes en todas las muestras de la fracción de tamaño >10 µm. En la fracción de tamaño de 5 a 10 µm, cinco de siete muestras contenían MP (Fig. 2b). Las cargas de masa total variaron desde

a Mapa de los transectos T1-T7 de muestreo de aire durante el crucero HE578, junio de 2021. Los datos del mapa provienen de Wickham H (2016). ggplot2: Gráficos elegantes para análisis de datos. Springer-Verlag Nueva York. ISBN 978-3-319-24277-4, https://ggplot2.tidyverse.org. b Muestras de VI en fracciones de tamaño >10 µm y <10 µm (equivale a 5–10 µm). c Muestras de HV en una fracción de tamaño >10 µm. d Muestras de HV con un eje y ajustado (0–2 ng MP m-3). * = concentración

Independientemente del tamaño de la fracción, C-PET fue el grupo de polímeros dominante (máx. 1,54 ng m-3). C-PS∆ también apareció con frecuencia pero en concentraciones mucho más bajas (máx. 0,14 ng m-3). C-PC (solo fracción de 5 a 10 µm) se cuantificó una vez con una concentración de 0,28 ng m-3 (T7). Con una excepción (T7), las concentraciones de MP fueron mayores en la fracción de tamaño >10 µm que en la fracción de tamaño de 5 a 10 µm. Los datos detallados del grupo de polímeros están disponibles en la información complementaria SI (Tabla S3 y S4).

Todas las muestras de HV contenían MP. Las concentraciones sumadas oscilaron entre 0,23 y 37,5 ng MP m-3. Se obtuvo evidencia clara de CTT (Fig. 2c) en T1 (35,3 ng m-3) y T3 (13,2 ng m-3), que representan el 94% y el 87% de la concentración total de MP en las muestras respectivas. Sin embargo, al ajustar el eje y a la misma escala utilizada para las muestras del VI (Fig. 2d), se hicieron evidentes las concentraciones de otros grupos de polímeros, incluidos C-PP∆, C-PET∆, C-PS∆ y C- MDI-PUR. Estos estaban presentes en cantidades mucho menores. Cuando se excluyeron los TWP (tanto CTT como TTT), las concentraciones sumadas nunca excedieron los 2 ng m-3 y representaron el mismo orden de magnitud que lo observado en las muestras del VI (>10 µm). Dispuestas en orden descendente, las concentraciones de polímero fueron C-PET∆ > C-PP∆ > C-MDI-PUR > C-PS∆, lo que resultó en porcentajes relativos medios del 56% (C-PET∆), seguido del 31% ( C-PP∆), 11% (C-MDI-PUR) y 3% (C-PS∆).

Debido a la limitada disponibilidad de datos bibliográficos sobre MP en la atmósfera marina, el alcance de la comparación es limitado. Un desafío adicional fue la variación en los métodos analíticos y de muestreo informados, así como en los sitios de muestreo. Los siete estudios publicados basados en el número de partículas mencionados en la introducción y la información complementaria SI (Tabla S1) no incluyeron TWP. Por lo tanto, los TWP no se tienen en cuenta en la siguiente comparación, ni se enumeran las proporciones relativas derivadas. Estas proporciones se calcularon para permitir una comparación aproximada de los estudios basados en el número de partículas con nuestro estudio basado en la masa de partículas. Cinco de siete estudios reportaron PET o poliéster como el principal tipo de polímero detectado, con ocurrencias entre 29 y 56%23,24,26,33,34. Esto concuerda con las muestras de VI y HV de este estudio, donde la C-PET tuvo, con diferencia, las proporciones más grandes con un 67 % y un 56 %, respectivamente. El segundo grupo de polímeros más dominante para las muestras de VI fue C-PS∆ (17%), para el cual sólo existe un acuerdo limitado en la literatura. Sólo25 destacaron al PS como un polímero dominante sobre el PP y el PE, pero no presentaron ningún porcentaje, mientras que otros dos estudios informaron solo pequeñas contribuciones del PS (10%23 y 6%33). La presencia dominante y ubicua de C-PS en las muestras de VI de este estudio podría estar relacionada con el límite de detección muy bajo (LOD, ~1 ng; SI, Tabla S8) usando Py-GC/MS, lo que facilita una identificación más fácil de trazar concentraciones de C-PS∆. Es posible que también hayan estado presentes otros grupos de polímeros en las muestras de VI, pero debido a los LOD más altos de algunos polímeros (por ejemplo, CTT), podrían haber evadido la identificación en volúmenes de muestra comparativamente bajos. Esta hipótesis es confirmada por las muestras de HV de este estudio. Debido al mayor volumen general de muestra, se detectó una mayor diversidad de polímeros. En estas muestras, C-PS∆ ocurrió con frecuencia, pero su proporción fue baja (alrededor del 3%). En las muestras de HV, C-PP∆ fue el segundo grupo de polímeros más abundante, con una participación promedio del 31%. La PP también ocurrió con frecuencia en otros estudios pero con proporciones relativas más bajas, que oscilaron entre el 7 y el 22%23,25,33,34. En dos transectos (T3 y T5), C-MDI-PUR fue un componente destacado (promedio 11%) detectado mediante muestreo HV. Sólo un estudio informó la detección de PUR en muestras de aire marino con una contribución del 5%24. Sin embargo, los grupos de polímeros más destacados identificados concuerdan en gran medida con los datos bibliográficos escasamente disponibles y subrayan el predominio del C-PET, en particular, en la atmósfera marina. En general, la comparación de los resultados de MP relacionados con partículas y masas es limitada y requiere una armonización generalizada35.

Para las muestras HV, solo la fracción >10 µm estaba disponible para el análisis MP. En consecuencia, la comparación entre los dos enfoques de muestreo diferentes se limitó a esta fracción de tamaño. Desafortunadamente, algunos de los grupos de polímeros tuvieron que ser excluidos del debate debido a su presencia en los espacios en blanco operativos. Por lo tanto, las dos técnicas de muestreo solo se pudieron comparar con respecto a los grupos de polímeros, C-PET y C-PS (Fig. 3a, b).

a grupo de tereftalato de polietileno (C-PET) y b grupo de poliestireno (C-PS) en ng m-3. ∆ = la concentración de grupos de polímeros podría verse influenciada por la contaminación secundaria. * = detectado, no cuantificable.

Independientemente de la técnica de muestreo, la concentración de C-PET osciló entre 0,05 y 0,41 ng m-3, excepto para la muestra HV en T3 (0,98 ng m-3). Las cargas de masa de C-PET detectadas variaron en el mismo orden de magnitud y T4, T5, T6 y T7 mostraron un parecido especialmente fuerte. Las cargas de masa inusualmente altas de C-PET en la muestra HV de T3 podrían explicarse por la presencia de acumulaciones de fibras visibles en la muestra (SI, imagen de la torta de filtración en la Fig. S3). Las concentraciones de C-PS∆ parecieron variar entre todas las muestras, pero en general, las cargas de masa de C-PS∆ estuvieron dentro del mismo orden de magnitud y nunca excedieron 0,1 ng m-3.

Aunque la comparación directa entre los muestreadores LV y HV fue muy restringida, ambos mostraron similitudes prometedoras, lo que subrayó su idoneidad para el muestreo de aire a bordo en general. Cada muestra tenía sus ventajas y desventajas. Los bajos volúmenes de muestra reflejaron una diversidad supuestamente limitada en los tipos de polímeros, pero en el caso del muestreador LV, fue más resistente a la contaminación secundaria que emerge directamente del sitio de muestreo (barco). Además, fue sencillo preparar los muestreadores de BT con antelación y fácil de manejar, tanto a bordo como en el laboratorio. Por el contrario, los elevados volúmenes de aire del muestreador HV revelaron una mayor diversidad de grupos de polímeros en el aire. Los volúmenes de muestra más grandes a menudo garantizan un análisis más confiable de polímeros con LOD y LOQ más altos, lo que podría resultar directamente en una mayor diversidad de grupos de polímeros para las muestras HV en comparación con las muestras LV. Los anillos de aluminio, que actuaban como recolectores de muestras, debían insertarse en el muestreador a bordo y reemplazarse después de cada procedimiento de muestreo. En consecuencia, esta técnica de muestreo es más vulnerable a cualquier contaminación secundaria. Además, los anillos de aluminio eran, debido a su tamaño, menos cómodos de manipular en el laboratorio. Sin embargo, ambas técnicas de muestreo tienen el potencial de brindar información valiosa sobre la composición de MP del aire marino. En particular, su combinación y extensión para incluir fracciones de diferentes tamaños es sin duda un enfoque adecuado para obtener información más detallada sobre las concentraciones de MP en la atmósfera.

Para descubrir posibles fuentes de MP en la atmósfera marina, utilizamos los modelos de dispersión Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT) y FLEXible PARTicle (FLEXPART) para obtener información sobre el origen de las masas de aire que llegaron al barco y, por tanto, fueron muestreado. A pesar de tener una idea general de los posibles orígenes de los polímeros, las trayectorias de retorno resultantes (HYSPLIT) y las huellas de emisiones (FLEXPART) deberían proporcionar información adicional valiosa sobre el impacto antropogénico de las masas de aire y, por tanto, de las partículas. En la Fig. 4a, b, se muestran los parámetros seleccionados de ambos modelos. El modelado se realizó utilizando varios enfoques, que se presentan en la información complementaria SI (Fig. S4).

a Huellas de FLEXPART que simulan emisiones de microplástico (MP) con una fracción de tamaño > 10 µm en alturas de 0 a 100 m sobre el nivel del mar durante 30 días. b Trayectorias de retroceso HYSPLIT para una altura de 30 m sobre el nivel del mar durante 72 h. Datos cartográficos de Wickham H (2016). ggplot2: Gráficos elegantes para análisis de datos. Springer-Verlag Nueva York. ISBN 978-3-319-24277-4, https://ggplot2.tidyverse.org.

Ambos modelos mostraron una gran similitud en términos del origen calculado de la masa de aire, a pesar de variar en términos de cálculo y parámetros definidos (Fig. 4a, b). Según el modelo FLEXPART (Fig. 4a), las sensibilidades a las emisiones de huella fueron las más altas en las regiones oceánicas (T1, T3, T5) y árticas altas (T4), lo que demuestra que el aire llegó casi exclusivamente de áreas marinas. Lo mismo ocurrió con las trayectorias hacia atrás del modelo HYSPLIT (Fig. 4b). Por otro lado, tomamos muestras de masas de aire que habían pasado sobre tierra firme dentro de los períodos de tiempo modelados en T2, T6 y T7.

Las concentraciones totales de MP más altas se encontraron en las muestras T1 y T3. Estas muestras mostraron cargas de TWP particularmente altas. Según las Fig. 4a, b, gran parte de las masas de aire que influyeron en el transecto T3 no pasaron sobre ninguna masa de tierra, lo que plantea la cuestión de posibles fuentes de TWP. Recientemente, están surgiendo estudios que proponen el rocío marino como un vector de transporte y, en consecuencia, una posible fuente secundaria de MP en la atmósfera marina a través de la removilización de las olas rompientes que provocan que las burbujas de aire atrapadas se eleven y exploten7,9,10. Ya se ha descrito que el TWP se produce en el medio marino21. Resultados propios recientes de un estudio no publicado mostraron una acumulación significativa de TWP en la microcapa de la superficie del mar de las aguas marinas costeras. Por lo tanto, podría actuar como una fuente potencial de reemisión de TWP en la atmósfera arrastrado a través del rocío marino, incluso sin una fuente antropogénica en las inmediaciones. Lo mismo es válido para las cargas de masa de TWP en T1, donde la trayectoria trasera de las masas de aire y la huella de emisiones sugirieron solo un contacto marginal con la tierra (Fig. 4a, b). Un estudio realizado por 36 describió un posible sexto giro de plástico oceánico en el Ártico, lo que subraya el potencial de reemisión de MP, incluido TWP, al medio marino. Además, el TWP podría permanecer en la atmósfera y viajar a través de ella durante períodos de tiempo más prolongados, lo que también se sospecha en la literatura8,37.

Las muestras HV en T3 y T5 tuvieron las cargas de masa total de MP más altas, sin tener en cuenta TWP. Para las muestras de BT destacó T7. La trayectoria inversa de las masas de aire indicó que la T7 estaba claramente influenciada por el sur de Noruega continental. Varias ciudades costeras proporcionan una fuente plausible de C-PET, el principal contaminante, que probablemente deriva de fibras sintéticas que viajan a través de la atmósfera hasta el medio marino37. Los modelos mostraron que T3 y T5 indicaron sólo escasa (T3) o ninguna (T5) influencia de la tierra. En estas muestras, el C-MDI-PUR era un grupo de polímeros dominante. Según la ref. 31 revestimientos para barcos suelen contener revestimientos de epoxi y poliuretano. Por lo tanto, las cargas de C-MDI-PUR en esas muestras podrían indicar su reemisión a través del rocío marino y el transporte atmosférico.

En general, nuestros hallazgos concuerdan y confirman que tanto el transporte atmosférico desde la tierra como las reemisiones oceánicas son fuentes importantes de microplásticos atmosféricos6,7,9,10. Como se considera que el Atlántico norte del Ártico es el sexto giro de plástico oceánico36 y se encuentra una acumulación de MP en aguas del norte38, una fuente plausible de MP es la reemisión a través del rocío marino. En consecuencia, el océano, que antes se consideraba un sumidero exclusivo de MP, también actúa como fuente de MP atmosférico.

Para estudios adicionales, la distribución de fracciones de diferentes tamaños debería ser un enfoque para examinar las fuentes y las rutas de transporte, incluida la reemisión de MP del océano a la atmósfera marina. Es necesario investigar más a fondo los posibles riesgos asociados para la biosfera y el medio ambiente marinos. Un muestreo más estandarizado combinado con volúmenes de muestra preferiblemente grandes y un procedimiento de análisis de datos sería útil y permitiría mejores comparaciones dentro de la literatura y una mejor comprensión del MP atmosférico.

El muestreo se realizó durante el crucero HE578 en el R/V Heincke en julio de 2021. La trayectoria del crucero estuvo compuesta por siete transectos (T1-T7, Fig. 2a), que variaron en longitud y tiempo total de muestreo (12-91 h), a lo largo de la costa noruega hasta Bear Island (T1–T3) y viceversa (T4–T7). La información detallada sobre las posiciones y el tiempo de muestreo se describe en la información complementaria SI (Tablas S5 y S6).

Se tomaron muestras de aire con dos dispositivos de muestreo activos diferentes, lo que dio como resultado un volumen total de muestreo diferente para transectos y períodos de muestreo idénticos. El Instituto Noruego de Investigación del Aire (NILU) proporcionó muestreadores de aire de BT equipados con una cascada de filtración para definir partículas en fracciones de tamaño >10 µm y 5–10 µm (malla de acero inoxidable con tamaño de poro de 10 µm y 5 µm, Haver & Boecker OHG, Alemania). Los portafiltros estaban hechos completamente de aluminio y eran una réplica del portafiltros de 2 etapas NILU, cara abierta, #9639. Los volúmenes de muestreo oscilaron entre 54 y 417 m³. Antes del despliegue, los portafiltros y los filtros se mantuvieron a 450 °C durante 8 h para eliminar todo el MP residual, luego se montaron y empaquetaron en una campana de extracción de flujo laminar. La Technische Universität Berlin (TUB) montó dos muestreadores de alta tensión (DIGITEL Aerosol Sampler DHA-80, DIGITEL Elektronik AG, Suiza) en el recipiente. Además de la recolección estándar de PM10, se depositaron partículas con un diámetro aerodinámico >10 µm dentro del muestreador alrededor de la entrada de PM10 en anillos de aluminio prelimpiados (∅ 30 cm) colocados debajo de los 10 chorros de entrada. Los volúmenes totales de muestreo variaron entre 288 y 2184 m3. Los muestreadores HV idénticos se colocaron uno al lado del otro para crear mediciones duplicadas por transecto. La discusión se basa en los resultados medios de los duplicados. En la información complementaria SI se proporcionan fotografías de los muestreadores de aire y su configuración (Fig. S5).

Se montaron muestreadores de aire en la plataforma de observación del B/V Heincke a aproximadamente 12 metros sobre el nivel del mar en la proa del buque. En la plataforma de observación no se realizaron operaciones de investigación regulares. El muestreo de MP solo se realizó mientras el barco navegaba para evitar en la mayor medida posible cualquier MP secundario relacionado con el barco y contaminación por gases de escape del barco. Por lo tanto, se esperaba un entorno de muestreo predominantemente tranquilo y no contaminado.

Durante el crucero de investigación se prepararon blancos operativos de ambas técnicas de muestreo para tener una idea de una posible contaminación secundaria durante la preparación de los muestreadores y la manipulación a bordo. Para ello se equipó el respectivo muestreador con la unidad de muestreo; las bombas se pusieron en funcionamiento durante un minuto y luego se apagaron nuevamente. Las unidades de muestreo de BT llegaron al buque ya completamente ensambladas y no fueron reabiertas. Por el contrario, los anillos de aluminio de los tomamuestras HV quedaron expuestos a una posible contaminación del buque, ya que fueron repuestos en sus respectivos tomamuestras en cubierta. Los blancos operativos para ambos muestreadores se tomaron después de los transectos 1, 4 y 7. Los blancos operativos se prepararon y trataron exactamente como una muestra, excepto con un corto tiempo de bombeo (~1 min).

Para evitar la contaminación secundaria durante la limpieza de la muestra, el equipo de laboratorio se fabricó exclusivamente de vidrio, acero inoxidable o TEFLON®. Todo el proceso de limpieza de la muestra se realizó bajo flujo laminar en una cabina de seguridad (Claire pro B-2-130, Berner International GmbH, Alemania) y con prefiltrado (filtro de fibra de vidrio, tamaño de poro de 0,3 µm, WhatmanTM; prefiltro). tratado en horno de mufla a 500 °C durante 4 h) sólo productos químicos y soluciones. El equipo de laboratorio se limpió con agua prefiltrada y etanol (96%) y se mantuvo cubierto con papel de aluminio en todo momento. La limpieza de la muestra en el laboratorio estuvo acompañada de blancos de procedimiento completos para monitorear la contaminación secundaria que se origina en el laboratorio. Los blancos de procedimiento (n = 6 para muestreadores LV; n = 12 para muestreadores HV) se prepararon en paralelo a las muestras en el laboratorio. En el caso de señales positivas, los datos sin procesar respectivos de los espacios en blanco se restaron de los datos sin procesar de la muestra (según las relaciones de área de pico derivadas calculadas a partir de las señales divididas por la señal del estándar interno del proceso de pirólisis, consulte 3.4). Esto evitó cualquier sobrecuantificación debido a contaminantes secundarios introducidos durante el procesamiento analítico.

Muestras de bajo volumen (LV). Las mallas de acero inoxidable se transfirieron a vasos llenos de etanol (96%) y se colocaron en un baño ultrasónico durante 10 minutos para separar las partículas de la malla. A continuación, las mallas de acero inoxidable se limpiaron minuciosamente con etanol y las soluciones, incluidos los residuos del filtro, se filtraron sobre filtros de fibra de vidrio (15 mm, tamaño de poro de 0,3 µm, WhatmanTM; pretratados en un horno de mufla a 500 °C durante 4h). Las tortas de filtración de los filtros de fibra de vidrio se enjuagaron con peróxido de hidrógeno (30 % (v/v)) y éter de petróleo para oxidar la materia orgánica lábil y eliminar los lípidos solubles (p. ej., ceras o parafina) que podrían causar interferencias durante la pirólisis. Ambos químicos permanecieron en los filtros durante cinco minutos cada uno para eliminar la materia orgánica (peróxido de hidrógeno) y eliminar los componentes no polares (éter de petróleo). Posteriormente, los filtros de fibra de vidrio, incluidas las tortas de filtración, se plegaron y transfirieron a copas de pirólisis de acero inoxidable (Eco Cups 80 LF, Frontier Labs, Japón).

Muestras de alto volumen (HV). Los anillos de aluminio se trataron con una pistola antiestática (Milty Pro Zerostat 3, Merck KGaA, Alemania) para neutralizar la carga estática en las superficies de aluminio y se enjuagaron con etanol para transferir las muestras a filtros de fibra de vidrio (15 mm, 0,3 µm de poro). tamaño WhatmanTM; pretratado en horno de mufla a 500 °C durante 4 h). Luego, los filtros de fibra de vidrio, incluidas las tortas de filtración, se enjuagaron con peróxido de hidrógeno (30 % (v/v)) y éter de petróleo, se plegaron y se colocaron en vasos de pirólisis de acero inoxidable.

Las muestras se analizaron con un pirolizador de microhorno EGA/Py-3030D equipado con el muestreador de disparo automático AS-1020E (ambos FrontierLabs, Japón) que funcionó a 590 °C. La unidad de pirólisis se acopló con un cromatógrafo de gases Agilent 6890N conectado a un espectrómetro de masas Agilent MSD 5973. Se instaló en el cromatógrafo de gases un espacio de retención desactivado en combinación con una columna DB-5MS. En la fuente de iones, la ionización de electrones se realizó a 230 °C con una energía de ionización de 70 eV. La información detallada se incluye en la información complementaria SI (Tabla S7). Este método se ha aplicado con éxito en publicaciones anteriores4,17,18,21,29,39.

Antes de la medición, se utilizaron 20 µL de solución de poliestireno deuterado (dPS, Sigma Aldrich, Alemania, 125 µg mL-1 en diclorometano), utilizada como estándar interno del proceso de pirólisis (ISTDpy) y 20 µL de solución de hidróxido de tetrametilamonio (TMAH, 12,5% en metanol). , Sigma Aldrich, Alemania) para la derivatización en línea y la termoquimiolisis se agregaron a cada copa de pirólisis18,29.

La identificación, cuantificación y calibración de los polímeros C-PE, C-PS, C-PET, C-PMMA, C-PC, C-PA6, C-MDI-PUR, CTT y TTT se realizaron como se describe en publicaciones anteriores18. ,21,29,39. Todos los detalles e información relevantes se proporcionan en la información complementaria SI (Tablas S8, S9 y S10). Las funciones de calibración se basaron en las relaciones de área de los picos del ion indicador polimérico respectivo en relación con el del PS deuterado (dPS), utilizado para la estandarización interna del proceso de pirólisis (ISTDpy, m/z 98, 2,4,6-Trifenil- 1-hexeno). A diferencia de los polímeros mencionados anteriormente, calibrados en el rango entre 0,01 µg y 10 µg, el C-PP se cuantificó mediante una calibración de 1 punto (punto de calibración más bajo, 0,85 µg), porque las concentraciones de las muestras siempre estuvieron por debajo del rango de calibración. La calibración de 1 punto se realizó para obtener al menos datos semicuantitativos para C-PP. Antes de la cuantificación, todos los datos brutos de la muestra se corrigieron mediante el blanco de procedimiento de laboratorio.

Como se muestra en un estudio reciente de la ref. 4, el material polimérico de hollín, por ejemplo de una estufa de leña, liberó naftaleno durante Py-GC/MS, incluso después del tratamiento de la muestra. La naftaleno se utiliza como indicador de C-PVC, aunque es muy inespecífico debido a la ausencia de una alternativa más específica. Para el hollín terrestre, se introdujo un factor de corrección para calcular datos semicuantitativos de C-PVC. Hasta el momento no se ha determinado ningún factor de corrección para las interferencias del hollín marino. Sin embargo, el primer análisis del hollín marino mostró que el factor de corrección para el hollín terrestre no es aplicable a muestras marinas. En consecuencia, en este estudio, los datos de C-PVC se excluyen de discusiones posteriores.

Para la evaluación de posibles fuentes de MP, incluidos los posibles impactos geográficos y antropogénicos de las masas de aire que llegan a la cubierta del R/V Heincke, se aplicaron dos modelos diferentes de transporte y dispersión atmosférica: el modelo FLEXPART y el modelo HYSPLIT.

Modelo FLEXPLART. Para rastrear el origen de las parcelas de aire y generar huellas de emisiones, se utilizó el modelo de dispersión de partículas de Lagrang, FLEXPART versión 10.440. El modelo se impulsó con campos de viento meteorológicos operativos cada 3 horas recuperados del Centro Europeo de Pronósticos Meteorológicos a Plazo Medio (ECMWF), que constan de 137 niveles verticales y una resolución horizontal de 1° × 1°. En FLEXPART, se liberaron partículas computacionales a alturas de 0 a 100 m desde el receptor en movimiento (R/V Heincke) cada 4 h y se rastrearon 30 días hacia atrás en el tiempo en el modo de retropluma de FLEXPART.

El seguimiento incluye la sedimentación gravitacional de partículas esféricas del tamaño observado. FLEXPART se diferencia de los modelos de trayectoria simples debido a su capacidad para simular la deposición seca y húmeda de gases o aerosoles41, turbulencia42 y movimientos de mesoescala no resueltos43, mientras que incluye un esquema de convección profunda44. Para nuestras simulaciones, asumimos que los microplásticos tenían una densidad de 1234 kg m-3 como en la ref. 8 y siguió una distribución de tamaño logarítmica caracterizada por un diámetro medio aerodinámico. En el presente caso, considerando que se detectaron partículas <10 μm y> 10 μm, utilizamos ejecuciones separadas para 0,4, 3,0, 8,0, 10, 12, 18 y 25 μm.

La salida FLEXPART consiste en una sensibilidad de emisión de huella cuadriculada con una resolución de 0,5° × 0,5°. La sensibilidad de emisión expresa la probabilidad de que se produzca cualquier liberación en cualquier celda de la cuadrícula para llegar al receptor (R/V Heincke) durante el seguimiento de partículas de 30 días.

Modelo HYSPLIT. Las trayectorias de regreso se calcularon utilizando el modelo HYSPLIT 445. Los datos de entrada meteorológicos se recuperaron del conjunto de datos de reanálisis de los Centros Nacionales de Predicción Ambiental (NCEP) y el Centro Nacional de Investigación Atmosférica (NCAR) globales46. Los datos de reanálisis de NCEP/NCAR proporcionan datos cada 6 horas en 18 niveles verticales con una resolución horizontal de 2,5° × 2,5°. El modelo HYSPLIT se ejecutó en modo inverso durante períodos de 24 h y 72 h, calculando la posición latitudinal y longitudinal horaria de la masa de aire antes de llegar al R/V Heincke durante los transectos de muestreo. El punto final de la trayectoria en el B/V Heincke se fijó a una altura de 30 m sobre el nivel del mar.

Los datos de MP generados en este estudio se proporcionan en la información complementaria. Todos los resultados de la simulación FLEXPART versión 10.4 están disponibles abiertamente y se puede acceder a ellos desde https://doi.org/10.5281/zenodo.7924016 o previa solicitud a NE. Se puede obtener información adicional de HYSPLIT del autor correspondiente.

Los modelos FLEXPART y HYSPLIT están disponibles gratuitamente para la comunidad científica y se pueden descargar desde https://www.flexpart.eu/ y https://www.ready.noaa.gov/HYSPLIT.php. Los campos meteorológicos para ejecutar FLEXPART se pueden descargar desde ECMWF (https://www.ecmwf.int) siguiendo sus términos/directrices. Los datos meteorológicos de HYSPLIT se pueden encontrar en https://www.ready.noaa.gov/archives.php y en la ref. 46. Los mapas para transectos (Fig. 2a) y las trayectorias HYSPLIT (Figs. 4b y S4b) se dibujaron en R utilizando el paquete de datos de mapas mundiales “ggplot2” (map_data(“world”)). La cita de ggplot es ref. 47. Las huellas de FLEXPART se trazaron con Matlab 2022a (MATLAB. (2022). Versión R2022a. Natick, Massachusetts: The MathWorks Inc.). Todos los mapas están incluidos en el código.

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Nuestro más sincero agradecimiento a Anke Müllenmeister-Sawall por la asistencia técnica y al capitán y la tripulación del R/V Heincke (HE578). Además, apreciamos mucho la verificación del idioma realizada por Cleo L. Davie-Martin. Este estudio fue financiado por el Ministerio Federal de Educación e Investigación de Alemania (Bundesministerium für Bildung und Forschung, BMBF), en el proyecto de investigación conjunto FACTS (ID de subvención 03F0849C (IG, BMSB, OW y JS), 03F0849D (AH); 03F0849A (GG); JPI-Océanos). Además, gracias al Consejo Noruego de Investigación (NRC) por financiar PlastPoll21 (ID de subvención 322191 (IG, DH y VN)) y FACTS (ID de subvención 311316 (NE, DH y SE)). También se agradece la financiación de la Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG, Fundación Alemana de Investigación) – número de proyecto 391977956 (CG) – SFB1357. Los análisis de FLEXPART también fueron financiados por ATMO-ACCESS, acuerdo de subvención de la UE nº 101008004. Todos los autores desean agradecer a dos revisores anónimos y a Sally Gaw por sus revisiones exhaustivas y constructivas.

Financiamiento de Acceso Abierto habilitado y organizado por Projekt DEAL.

Instituto de Química y Biología del Medio Marino (ICBM), Universidad Carl von Ossietzky de Oldenburg, PO Box 2503, 26111, Oldenburg, Alemania

Isabel Goßmann, Janina Schulz, Oliver Wurl y Barbara M. Scholz-Böttcher

Centro de Sensores Marinos, Instituto de Química y Biología del Medio Marino (ICBM), Universidad Carl von Ossietzky de Oldenburg, 26382, Wilhelmshaven, Alemania

Elizabeth Goßmann y Oliver Wurl

NILU - Instituto Noruego de Investigación del Aire, Centro FRAM, PO Box 6606, Langnes, 9296, Tromsø, Noruega

Dorté Herzke y Vladimir Nikiforov

NIPH – Instituto Noruego de Salud Pública, POBox 222 Skøyen, 0213, Oslo, Noruega

Dorte Herzke

Cátedra de Química Ambiental e Investigación del Aire, Technische Universität Berlin, 10623, Berlín, Alemania

Andreas Held y Christoph Georgi

NILU - Instituto Noruego de Investigación del Aire, Instituttveien 18, 2007, Kjeller, Noruega

Nikolaos Evangeliou y Sabine Eckhardt

Instituto Alfred Wegener, Centro Helmholtz de Investigaciones Polares y Marinas, 27483, Heligoland, Alemania

Gunnar Gerdts

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El manuscrito fue escrito gracias a las contribuciones de todos los autores. Todos los autores han dado su aprobación a la versión final del manuscrito. IG realizó trabajos de laboratorio, la mayoría de las mediciones con Py-GC/MS, análisis de datos, escribió la parte principal del manuscrito y produjo figuras, tablas y material complementario. DH, VN, AH y GG organizaron la campaña de muestreo, editaron y aprobaron el manuscrito. JS realizó trabajos de laboratorio, realizó mediciones con Py-GC/MS y análisis de datos. CG realizó la campaña de muestreo y realizó el modelado HYSPLIT. NE y SE realizaron el modelado FLEXPART, editaron y aprobaron el manuscrito. OW brindó comentarios, editó y aprobó el manuscrito. BS-B. supervisó todas las etapas del proyecto, realizó análisis de datos, contribuyó con valiosas discusiones, editó y aprobó el manuscrito.

Correspondencia a Barbara M. Scholz-Böttcher.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature Communications agradece a Sally Gaw y a los demás revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo. Un archivo de revisión por pares está disponible.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

Acceso Abierto Este artículo está bajo una Licencia Internacional Creative Commons Attribution 4.0, que permite el uso, compartir, adaptación, distribución y reproducción en cualquier medio o formato, siempre y cuando se dé el crédito apropiado a los autores originales y a la fuente. proporcione un enlace a la licencia Creative Commons e indique si se realizaron cambios. Las imágenes u otro material de terceros en este artículo están incluidos en la licencia Creative Commons del artículo, a menos que se indique lo contrario en una línea de crédito al material. Si el material no está incluido en la licencia Creative Commons del artículo y su uso previsto no está permitido por la normativa legal o excede el uso permitido, deberá obtener permiso directamente del titular de los derechos de autor. Para ver una copia de esta licencia, visite http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

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Goßmann, I., Herzke, D., Held, A. et al. Aparición y seguimiento de cargas masivas de microplásticos, incluidas partículas de desgaste de neumáticos, en el aire del Atlántico norte. Nat Comuna 14, 3707 (2023). https://doi.org/10.1038/s41467-023-39340-5

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Recibido: 28 de febrero de 2023

Aceptado: 05 de junio de 2023

Publicado: 22 de junio de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-39340-5

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